Физико-химическая конденсация в двухфазных реагирующих системах

ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Баханов В. П., Буйков М. В. Замкнутая система уравнений двухфазной газодинамики при наличии химических реакций и квазистационарной гомогенной конденсации. Труды УкрНИГМИ, М., Гидрометеоиздат, 1971, вып. 99, с. 21−24. Численно исследован процесс альтернативной конденсации двух продуктов на ультрадисперстных частицах в диффузионном и кинетическом режимах при наличии фазового равновесия с газом… Читать ещё >

Содержание

В последнее время широкое распространение получили новые технологические процессы, связанные с образованием конденсированной фазы из газа в результате физико-химических превращений. Одним из примеров такой технологии являются CVD- процессы [1] (Chemical Vapor Deposition — химическое соосаждение из пара). Этот метод широко используется для нанесения тонких пленок из разнообразных высокотехнологичных материалов на поверхность подложки. В качестве подложки может выступать плоская пластина, тонкая нить или поверхность мелкодисперсных частиц. В типичном CVD- процессе газообразные реагенты (часто разбавленные в несущем газе) вводятся в реакционную камеру. Процесс инициируется нагреванием подложки или смеси в целом. В результате совместного протекания гомогенно-гетерогенных реакций происходит осаждение парофазных продуктов реакции на твердой поверхности. Важный момент этого процесса -наличие узкой зоны вблизи поверхности конденсированной фазы [1], связанной с гетерогенными превращениями на межфазной границе и конечной скоростью диффузионного транспорта компонентов. Концентрации реагентов и температура газа в этой зоне существенно отличаются от их значений в остальном объеме газовой фазы.

Физико-химическая модель процесса, учитывающая особенности приповерхностной зоны, была предложена в работе [2] и развита в работах [3]- [6]. Основное предположение модели заключается в том, что термодинамические параметры состояния газовой фазы вблизи поверхности раздела фаз (микроскопические параметры) непосредственно влияют на скорость фазовыделения и условия равновесия фаз на этой поверхности, и, в свою очередь, зависят от параметров газовой фазы во всем объеме (макроскопических параметров). Существует и обратная связь — макропараметры зависят от микропараметров, т. е. от процессов, происходящих на поверхности конденсированной фазы. Таким образом, состояние системы предлагается рассматривать как результат совместного протекания процессов на макро- и микроуровне. В этом случае задача существенно усложняется, и вместо отдельных независимых частиц конденсированной фазы мы получаем систему частиц, взаимодействующих между собой посредством процессов в газовой фазе, и нужны специальные математические методы для ее описания. До настоящего времени задача о химическом соосаждении из пара в подобной постановке не рассматривалась, а решались более простые задачи для предельных случаев пересыщения паров конденсирующейся фазы, когда взаимодействием между частицами можно было пренебречь.

Диссертация состоит из введения, литературного обзора, основной части, выводов, двух

приложений и литературы. Основная часть содержит три главы.

Физико-химическая конденсация в двухфазных реагирующих системах (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Выводы.

1. При помощи введения дополнительной термодинамической фазы, параметры которой соответствуют узкой приповерхностной зоне над конденсирующимся продуктом, предложен метод описания гетерогенных химических процессов в многофазных средах.

2. Сформулирована математическая модель химического газофазного осаждения конденсированного продукта с учетом локальных тепловых и концентрационных микронеоднородностей, возникающих в его окрестности.

3. Проведен численный анализ и классификация возможных режимов физико-химической конденсации.

4. На основе численного анализа показано, что концентрация насыщенных паров конденсирующегося компонента, определяющая условия роста или испарения зародышей конденсированной фазы, существенно зависит от константы равновесия стадии собственно гетерогенной реакции.

5. Численно исследован процесс альтернативной конденсации двух продуктов на ультрадисперстных частицах в диффузионном и кинетическом режимах при наличии фазового равновесия с газом и при его отсутствии.

6. Найдены условия формирования гомогенных и градиентных по составу частиц конденсированных продуктов.

7. Исследованы макроскопические режимы конденсации при разных значениях площади межфазной поверхности, показана возможность осуществления различных режимов локального фазовыделения и получения продукта неоднородного по своему составу в разных частях реактора.

1. http://www.postech.ac.kr/ce/lamp/cvd.htm.

2. Григорьев Ю. М, Филимонов И. А. // Химическая физика. 1994. т. 13. № 10. с. 147−155.

3. Григорьев Ю. М, Доронин С. И., Филимонов И. А. Макрокинетика фазовыделения в процессах конденсационного горения газов // XI Симпозиум по горению и взрыву. Черноголовка. 1996. Тезисы докладов.

4. Григорьев Ю. М, Доронин С. И., Филимонов И. А. // ФГВ. 1998. т.34. № 3. с. 37−45.

5. Григорьев Ю. М, Доронин С. И., Филимонов И. А. // Химическая физика. 1999. т. 18. № 12. с. 25−30.

6. Доронин С. И. К теории фазовыделения в химически реагирующих системах. Препринт. Черноголовка. 1999.

7. Путилов К. А. Термодинамика. М.: Наука, 1971.

8. Дельмон Б. Кинетика гетерогенных реакций. М.: Мир, 1972.

9. Stodola А. Steam and Gas Turbines. N. Y.: Mc Graw-Hill, 1927.

10. Вегенер П. П., Мак JI. М. Конденсация в сверхзвуковых и гиперзвуковых аэродинамических трубах. В кн.: Проблемы механики, под ред. Х. Драйдена и Т. Кармана. М. ИЛ, 1961, т. 3, с. 254−367.

11. Hermann R. Der Kondensationsstoss in Uberschall-Windkanaldusen. Luftfahrt-forshung, 1942, 19, s. 201−209.

12. Oswatitsch K. Kondensationserscheinungen in Uberschalldusen. ZAMM 1942, 22, s. 1−14.

13. Малюжинец С. Д. Конденсация в потоке паровоздушной смеси. Сб. Теоретическая гидромеханика, Оборонгиз, 1949, № 4, с. 71−86.

14. Лушников А. А., Сутугин А. Г. Современные состояние теории гомогенной нуклеации. // Успехи химии, 1976, т. 45, № 3, с. 385.

15. Volmer М., Weber А. Keimbildung in ubersattigten Gebilden. Zeitschrift fur physikalische Chemie, 1926, 119, s. 277−301.

16. Becker R., Doring W. Kinetische Behandlung der Keimbildung in ubersattigten Dampfen. Annalen der Physik, 1935, 24, s. 719−752.

17. Зельдович Я. Б. К теории образования новой фазы. Кавитация. // Журнал эксперементальной и теоретической физики, 1942, № 12, вып. 11−12, с. 525−538.

18. Френкель Я. И. Кинетическая теория жидкостей. M.-JL, Изд-во АН СССР, 1945, 423 с.

19. Федер Дж. и др. Гомогенное образование зародышей при конденсации. -Сб. Гетерогенное горение. М. Мир, 1967 с. 469−476.

20. Gyarmathy G. Ein analytisches Berechnungsverfahren fur spontane Kondensationsvorgange. VDI-Forschungsheft, 1965, № 508, s. 5−30.

21. Gyarmathy G., Meyer H. Versuche uber den Einflu? der Entspannungsschnelligkeit auf die Nebelbildung in ubersattigtem Wasserdampf. VDI-Forschungsheft, 1965, № 508, s. 31−48.

22. Lothe J., Pound G. M. Reconsideration of Nucleation Theory. // The Journal of Chemical Physics, 1962, 36, № 8, pp. 2080;2085.

23. Баханов В. П., Буйков М. В. Об учете трансляционных и вращательных степеней свободы при вычислении работы образования зародыша в теории нуклеации. // Украинский физический журнал, Киев, Наукова думка, 1969, т. 13, вып. 5, с. 761−766.

24. Kantrowitz A. Nucleation in Very Rapid Vapor Expansion. // The Journal of Chemical Physics, 1951, 19, pp. 1097−1100.

25. Probstein R. F. Time Lag in Self Nucleation of a Super-Saturated Vapor. // The Journal of Chemical Physics, 1951,19, pp. 619−625.

26. Courtney W. Non-Steady-State Nucleation. // The Journal of Chemical Physics, 1962, 36, № 8, pp. 2009;2017.

27. Куртни Конденсация в соплах. // Вопросы ракетной техники, 1965, № 11, с. 3−22.

28. Фукс Н. А. Испарение и рост капель в газообразной среде. М., Изд-во АН СССР, 1958, 92 с.

29. Амелин А. Г. Теоретические основы образования тумана при конденсации пара. М., Химия, 1966, 294с.

30. Кань Сан-вук. Исследование роста конденсированных частиц в разреженных и континуальных средах. // Ракетная техника и космонавтика, 1967, № 7, с. 91−99.

31. Амелин А. Г., Яшке Е. В., Кургин Ю. С. Температура капли в пересыщенном паре. // Коллоидный журнал, 1961, вып. 23, № 6, с. 652−657.

32. Hill P. G. Condemnation of Water During Supersonic Expansion in Nozzles. // The Journal of fluid Mechanics, 1966, 25, pt. 3, pp. 593−620.

33. Wegener P., Pouring A. Experiment on Condensation of Water Vapor by Homogeneous Nucleation in Nozzles. The Phusics of Fluids, 1964, 7, № 3, pp. 352−361.

34. Баханов В. П. Спонтанная конденсация водяного пара при течении в сверхзвуковом сопле. Труды УкрНИГМИ, М., Гидрометеоиздат, 1972, вып. 118, с. 46−59.

35. Баханов В. П., Буйков М. В. Замкнутая система уравнений двухфазной газодинамики при наличии химических реакций и квазистационарной гомогенной конденсации. Труды УкрНИГМИ, М., Гидрометеоиздат, 1971, вып. 99, с. 21−24.

36. Ostwald W. // Zs. phys. Chem., 1900, Bd. 34, s. 495.

37. Kac M., Uhlenbec G, Hemmer P. // J. Math. Phys, 1963, 4, p. 216.

38. Gerlach R. // J. Chem. Phys, 1969, 51, p. 2196.

39. White G. //J. Chem. Phys, 1969, 50, p. 4672.

40. Barnard A. // Proc. Roy. Soc, 1953, A220, p. 132.

41. Петровский В. А, Амелин А. Г. // Коллоидн. ж, 1969, 31, с. 276.

42. Дерягин Б. В. // ДАН, 1970, 113, с. 1096.

43. Дерягин Б. В //ЖЭТХ, 1973,10, с. 279.

44. McDonald J. // Am. J. Phys, 1962, 30, p. 870.

45. Сирота H.H. // ДАН СССР, 1943, т. 40, с. 265.

46. Тодес О. М. Статистические явления в гетерогенных системах. Проблемы кинетики и катализа. М JI.: Изд-во АН СССР, 1949.

47. Greenwood J. W. // Acta Met, 1956, v.4, p.243.

48. Псарев В. H" Салли И. В. // ФММ, 1957, т. 5, с. 268.

49. Лифшиц И. М, Слезов В. В. // ЖЭТФ, 1958, т. 35, с. 479.

50. Лифшиц И. М, Слезов В. В. // ФТТ, 1959, т. 1, с. 1401.

51. Lifshitz J. М, Slezov V. V. // J. Phys. and Chem. Sol, 1961, v. 19, p. 35.

52. Слезов B. B, Сагалович В. В. //ФТТ, 1975, т. 17, с. 1497.

53. Слезов В. В, Сагалович В. В. // Изв. АН СССР, сер. Неорганические материалы, 1976, т. 12, с. 1719.

54. Slezov V. V., Sagalovich V. Y. // J. Phys. and Chem. Col., 1977, v. 38, p. 943.

55. Слезов B.B., Сагалович B.B. // ФММ, 1981, т. 52, с. 263.

56. Мошинский А. И. // Коллоид, журн., 1990, т. 52, № 4, с. 710.

57. Buyevich Yu. A., Mansurov V. V. // J. Crystal Growth, 1990, v. 104, № 5, p. 816.

58. Мелихов А. А., Куни Ф. M. // Коллоид, жури., 1985, т. 47, № 1, с. 77.

59. Крестинин А. В. // Хим. физика. 1998. Т.17. № 8. С. 41−56.

60. Allard Е., Kassner J. // J. Chem. Phys., 1965, v. 42, p. 1401.

61. Allen E., Kassner J. // J. Coll. Interface Sci., 1969, v. 30, p. 81.

62. Stahorska D. // Acta Phys. Polonica, 1956, v. 15, p. 5.

63. Stein G. // J. Chem. Phys, 1969, v. 51, p. 938.

64. Clumpner J. // J. Chem. Phys, 1972, v. 55, p. 5042.

65. Schuster B, Good W. // J. Chem. Phys, 1966, v. 44, p. 3132.

66. Courtney W. // J. Chem. Phys, 1963, v. 38, p. 1448.

67. Kortzeborn R. N, Abraham F. // J. Chem. Phys, 1973, v. 58, p. 1529.

68. Allen J, Kassner J. Proc. Int. Conf. Weather Modification, Melborn, 1973,.

69. Oxford Univ. Press, Oxford, 1974, p. 228.

70. Courtney W. // J. Chem. Phys, 1962, v. 36, p. 2018.1.nd L, Rivers J. // J. Chem. Phys, 1966, v. 45, p. 4613.1.ngsdorf A. // Rev. Sci. Instr, 1939, v. 10, p. 91.

71. Katz J, Ostermeyer B. // J. Chem. Phys, 1967, v. 47, p. 478.

72. Katz J. // J. Chem. Phys, 1967, v. 52, p. 4733.

73. Clampner J. // J. Chem. Phys, 1972, v. 55, p. 5042.

74. Stein G. J. Chem. Phys, 1969, v. 51, p. 938.

75. Салтаиов Г. А. Сверхзвуковые двухфазные течения, Минск, Вышейшая школа, 1972, гл. 3.

76. Kantrowitz A, Grey J. // Rev. Sci. Instr, 1951, v. 22, p. 328.

77. Burghoff H, Gspann J. // Z. Naturforsch, 1967, 22a, 684.

78. Skinner G, Moizis J. II Phys. Fluids, 1965, v. 8, p. 452.

79. Scott J. // Entropia, 1969, № 30, с. 1.

80. Ген M. Я, Петров Ю. И. // Усп. химии, 1969, т. 38, с. 828.

81. Turkevich J. Findamental Phenomenological Material Scienca, N. Y, Plenum1. Press, 1966, v. 3.

82. Лушников А. А., Сутугин А. Г. // Теор. основы хим. технол., 1974, т. 8, с. 608.

83. Wegener P., Lundquist G. // J. Appl. Phys., 1951, v. 22, p. 233.

84. Graham S" Homer J. // Proc. Roy. Soc., 1972, v. 327, p. 61.

85. Каширенинов О. E., Кузнецов В. А., Манелис Г. Б. // Докл. АН СССР, 1974, т. 215, с. 908.

86. Каширенинов О. Е., Кузнецов В. А., Манелис Г. Б. // ЖФХ, 1975, т. 49, № 4, с. 888.

87. Кузнецов В. А., Каширенинов О. Е. // ЖФХ, 1977, т. 51, № 12, с. 3109.

88. Кузнецов В. А., Каширенинов О. Е., Репка Л. Ф. // ЖФХ, 1978, т. 52, № 2, с. 430.

89. Polany M. Atomic Reaction, London, Williams and Norgate, 1932.

90. Garvin D., Guinn V. P., Kistiakowsky G. B. // Disc. Faraday Soc., 1954, v. 32, № 17.

91. Франк-Каменецкий Д. А. Диффузия и теплопередача в химической кинетике. М.: Наука, 1987.

92. Warnatz J. // 24th (Int.) Symp. on Combustion, The Combustion Inst., 1992, pp.553−579.

93. Dean A.M. // J. Phys. Chem., 1985, 89, 4600.

94. Just Th. // 25th (Int.) Symp. on Combustion, The Combustion Inst., 1994, Invited lecture.

95. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Статистическая физика. Часть 1. M: Наука, 1976.

96. Варламов А. Г., Григорьев Ю. М., Моравская Т. М., Шульга Ю. М. // ЖНХ, 1991, т.36, вып. 6, с. 1544.

97. Орлов A.B., Варламов А. Г., Григорьев Ю. М. // ЖНХ, 1992, т.37, вып. 5, с. 1103.

98. Григорьев Ю. М., Шугаев В. А., Мукасьян A.C., Самойленко Н. Г., Ширяев A.A. // ЖНХ, 1991, т.36, вып. 8, с. 1931.

99. Буров Ю. М., Григорьев Ю. М., Давыдов Г. И. // ЖНХ, 1996, т.41, № 1, с. 23.

100. Нигматулин Р. И. Динамика многофазных сред. М.: Наука, 1987. Т 1.

101. Вильяме Ф. А. Теория горения. М.: Наука, 1971.

102. Вольперт А. И., Доронин С. И. О численных методах решения неконсервативных гиперболических уравнений. Препринт. Черноголовка. 1994.

Показать весь текст

Заполнить форму текущей работой