Бакалавр
Дипломные и курсовые на заказ

СВЧ активация реакций каталитического окисления субстратов C1-C2

Диссертация: СВЧ активация реакций каталитического окисления субстратов C1-C2
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Г. В. Исагулянц, И. П. Беломестных, Г. Форбек, Й. Перрегаард, Российский Химический Журнал, 74(2), 68−69, 2000. M.Yu. Sinev, «Modeling of Oxidative Transformations of Lower Alkanes over Heterogeneous Catalysts» Russian Journal of Physical Chemistry B, v. l No.4, pp. 329 350, 2007. СВЧ энергетика. Т1 Генерирование, передача, выпрямление. Ред. Э. Окресса. Москва, Мир 1971. E.C. Moretti Practical… Читать ещё >

Содержание

  • 1. 1. История вопроса
  • 1. 2. Физические основы взаимодействия СВЧ поля с веществом
    • 1. 2. 1. Эффекты и механизмы диэлектрического нагрева конденсированных веществ
      • 1. 2. 1. 1. Диэлектрическая поляризация
      • 1. 2. 1. 2. Потери проводимости
    • 1. 2. 2. использование СВЧ эффектов в катализе
      • 1. 2. 2. 2. Нетермические эффекты
  • 1. 3. Перспективные направления исследований в области использования СВЧ поля в катализе газофазных процессов
    • 1. 3. 1. Окислительная конденсация метана
    • 1. 3. 2. Парциальное окисление и иные процессы конверсии углеводородов
    • 1. 3. 3. Процессы удаления соединений серы и азота
  • 1. 4. Предварительные
  • выводы
  • ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТ
    • 2. 1. Приготовление катализаторов
    • 2. 2. Экспериментальная установка
    • 2. 3. Описание каталитического эксперимента
      • 2. 3. 1. Окислительное дегидрирование этана
      • 2. 3. 2. Удаление из воздуха метанола и серосодержащих летучих органических веществ
    • 2. 4. Исследования свойств структуры и поверхности катализаторов
  • ГЛАВА 3. IN SITU С ВЧ АКТИВАЦИЯ ОКИСЛИТЕЛЬНОГО ДЕГИДРИРОВАНИЯ ЭТАНА
    • 3. 1. Взаимодействие катализаторов с СВЧ полем
    • 3. 2. Сравнительное исследование каталитических свойств при СВЧ и термической активации
    • 3. 3. влияние СВЧ возбуждения на фазовый состав У-содержащих оксидов
    • 3. 4. Состояние поверхностных ионов (по данным РФЭС)
    • 3. 5. Однофазный VMo оксид

    • СВЧ активация реакций каталитического окисления субстратов C1-C2 (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

    Основные результаты и выводы.

    1. Создана экспериментальная установка, позволяющая надежно контролировать параметры каталитического процесса (мощность подведенного и отраженного излучения, температура в слое катализатора, состав продуктов), протекающего при воздействии микроволнового излучения. Главным элементом установки является высокодобротный цилиндрический резонатор, рабочий частотный диапазон которого лежит в интервале 3.4−3.8 ГГц. Использование резонатора с высокой добротностью позволяет использовать источники СВЧ поля низкой мощности, что в свою очередь снижает общее энергопотребление системы.

    2. Интенсивность и характер взаимодействия СВЧ поля с У-содержащими оксидными системами зависит от их химического и фазового состава. Однофазный УМо-оксид слабо взаимодействует с микроволновым излучением. Наиболее вероятным механизмом воздействия микроволнового излучения на изученную в работе группу У-содержащих оксидов является межфазная поляризация (механизм Максвелла-Вагнера).

    3. При воздействии СВЧ поля на многофазные смешанные УМо (КПэ)-оксиды возникают метастабильные состояния, нереализуемые при обычном термическом нагреве. Кинетические параметры окислительного дегидрирования этана на этих системах в условиях термического и микроволнового нагрева различаются.

    4. При комбинированной очистке воздуха от следовых количеств серосодержащих соединений и метанола на нанесенных на цеолит металлах платиновой группы, образование серосодержащих отложений приводит к падению активности в окислении метанола, без существенного снижения активности в окислении серосодержащих органических веществ.

    5. При оптимальном сочетании мощности СВЧ и скорости потока воздуха, содержащего следовые количества органических загрязнителей, возможно их эффективное удаление в адсорбционно-каталитическом цикле в энергосберегающем режиме. Эффективными адсорбентами для этого могут служить как цеолиты, так и активированные угли.

    4.5 ЗАКЛЮЧЕНИЕ.

    Проведенные эксперименты с метанолом в качестве модельного соединения показали, что возможно полное удаление следовых количеств летучих органических веществ (ЛОВ) из воздуха в циклическом адсорбционно-каталитическом процессе, нагрев в котором осуществляется СВЧ полем. При этом, при использовании в качестве адсорбентов материалов, прозрачных для электромагнитного поля заданной частоты, повышение эффективности процесса возможно при их дополнительном нагреве (например, путем помещения перед слоем адсорбента материала, эффективно поглощающего микроволновое излучение). При использовании в качестве адсорбентов углеродных материалов эффективность процесса повышается за счет более эффективного поглощения энергии СВЧ поля непосредственно адсорбентом. В последнем случае, однако, возможен обратный эффект — за счет слишком быстрого нагрева скорость десорбции ЛОВ из слоя адсорбента превышает скорость последующего окисления на слое катализатора, что, в конечном счете, приводит к уменьшению эффективности очистки воздуха. Процесс требует оптимизации, которая возможна, в том числе, за счет подбора таких параметров, как мощность подаваемого микроволнового излучения, время воздействия и удельная скорость газовой смеси. Как было показано на примере комбинации угля БАУ-2 (в качестве адсорбента) с катализатором ГТТ (катализатор окисления), при оптимальном сочетании перечисленных параметров, возможно полное удаление следовых количеств ЛОВ из воздуха.

    1. СВЧ энергетика. Т1 Генерирование, передача, выпрямление. Ред. Э. Окресса. Москва, Мир 1971.

    2. В. Ondrushka, Chem. Eng. Technol. 27, 2, 2004.

    3. M. L. Levinson, US Patent 3 585 258, 1965.

    4. R. N. Gedye, F.E. Smith, K. Westaway, H. Ali, I. Baiderisa, L. Laberge, J. Rousell, Tetrahedron Letters, 27, 279, 1986.

    5. R.J. Giguere, T.L. Brays, S.M. Duncan, G. Majetich, Tetrahedron Letters, 27, 4945, 1986.

    6. J. K. S. Wan, US Patent 4 345 983, 1982.

    7. J. K. S. Wan, J. F. Kriz, US Patent 4 545 879, 1985.

    8. J.K.S. Wan, Res. Chem. Intermed., 19, 147, 1993.

    9. C.S. Cundy, Collect. Czech. Chem. Commun, 63, p. 1699, 1998.

    10. J.K.S. Wan, K. Wolf, R.D. Heyding, Catal. Energy. Sei, 561, 1984.

    11. К. Wolf, H.K. Choi, J.K. S. Wan, Ausstra. J. Res., 3, 53, 1986.

    12. J.K.S. Wan, M. Tse, H. Husby, J. Microwave Power Electromagnetic Energy, 25, 32,1990.

    13. J.K.S. Wan, M. Tse, Depew, Res. Chem. Intermed., 13, 221, 1990.

    14. G. Bamwenda, M.C. Depew, J.K.S. Wan, Res. Chem. Intermed., 16, 241, 1991.

    15. G. Bamwenda, E. Moore, J.K.S. Wan, Res. Chem. Intermed., 17, 243, 1992.

    16. M.S. Ioffe, S.D. Pollington, J.K.S. Wan, J. Catal., 151, 349, 1995.

    17. G. Bamwenda, M.C. Depew, J.K.S. Wan, Res. Chem. Intermed., 19, 553, 1993.

    18. T.RJ. Dinesen, M. Tse, M.C. Depew, J.K.S. Wan, Res Chem Inetrmed, 15, 113, 1991.

    19. K.L. Cameron, M.C. Depew, J.K.S. Wan, Res Chem Intermed, 16, 57, 1991.

    20. M.C. Depew, S. Lem, J.K.S. Wan, Res. Chem. Intermed., 16, 213, 1991.

    21. J.K.S. Wan, T.A. Koch, Res. Chem. Intermed., 20, 29, 1994.

    22. W.L. Perry, J.D. Katz, D. Rees, M.T. Paffet, A.K. Datye, J. Catal., 171, 431, 1997.

    23. W.L. Perry, D.W. Cooke, J.D. Katz, Catal. Lett., 47, 1, 1997.

    24. J.R. Thomas Jr., Amer. Ceram. Soc., 397, 1997.

    25. J.R. Thomas Jr., Catal. Lett., 49, 137, 1997.

    26. X. Zhang, D.O. Hayard, D.M.P. Mingos, Chem. Commun, 975, 1999.

    27. Foundations and Industrial Application of Microwave and Radio Frequency Fields (Eds.: G. Roussy, J.A. Pierce), Wiley & Sons, New York 1995.

    28. T.T. Meek, Journal of Material Science Letters, 6, p. 638, 1987.

    29. K.A. Alberty, Physical Chemistry, 7th ed, — Wiley: New York, 1987; p 326.

    30. W.R. Tinga, Electromagn. Energy Rev., 1,1, 1988.

    31. R. N Gedye, F.E. Smith, K.G. Westaway, Can. J. Chem. 17, 66, 1988.

    32. S.L. McGill, J.W. Walkiewicz, J. Microwave Power Electromagn. Energy Symp. Summ., 175, 1987.

    33. A.R. von Hippel, Dielectric Materials and ApplicationsMassachusetts Institute of Technology: Cambridge, MA, 1954.

    34. P. Debye, Polar MoleculesChemical Catalog: New York, 1929.

    35. H. Frohlich, Theory of Dielectrics, Oxford University Press: London, 1958.

    36. C.J.F. Bottcher, Theory of Electric Polarization, Elsevier Biomedical: Amsterdam, Netherlands, 1952.

    37. R.J. Meakins, Trans. Faraday Soc., 51, 953, 1055.

    38. C.P. Smyth, Dielectric Behavior and Structure, McGraw-Hill: New York, 1955.

    39. R.J. Meakins, Trans. Phys. Soc., 52, 320, 1956.

    40. K.W. Wagner, Arch. Elektrotech, 2, 371, 1914.

    41. W.C. Sun, P.M. Guy, J.H. Rossomando, E.G.E. Jahngen, J. Org. Chem., 53, 4414, 1988.

    42. E.G.E. Jahngen, R.R. Lentz, P. S. Pesheck, P.H. Sackett, J. Org. Chem, 55, 3406, 1990.

    43. D.M.P. Mingos, D.R. Baghurst, Chem. Soc. Rev., 20, 1, 1991.

    44. D.A.C. Stuerga, K. Gonon, M. Lallemant, Tetrahedron, 42(28), 6229, 1993.

    45. D. Stuerga, P. Gaillard, Tetrahedron, 52(15), 5505, 1996.

    46. A.Y. Klimov, B.S. Balzhinimaev, L.L. Makarshin, V.l. Zaikovskii, V.N. Parmon, Kinet. Catal, 39, 511, 1998.

    47. G. Roussy, J.M. Thiebaut, M.S. Mdejaram, Catal. Lett., 21, 133, 1993.

    48. G. Roussy, L. Seyfried, F. Garin, G. Marie, J. Catal., 148, 281, 1994.

    49. G. Roussy, E. Marshal, J.M. Thiebaut, A. Kiennemann, Fuel Processing Tech., 12, 542, 2000.

    50. G. Roussy, E. Marchale, J.M. Thiebaut, F. Ename-Obiang, Measure Sei Technol. 2000,12, 542.

    51. B.C. Арутюнов, O.B. Крылов, Окислительные превращения метана, Москва: Наука, 1998.

    52. G. Bond, R.B. Moyes, D.A. Whan, Catal. Today, 17, 427, 1993.

    53. G. Roussy, J.M. Thiebaut, M. Souiri, E. Marchale, A. Kiennemann, Catal. Today, 21,349, 1994.

    54. G. Roussy, E. Marchai, J.M. Thiebaut, A. Kiennemann, G. Maire, Fuel Processing Technoly, 50, 261, 1997.

    55. T. Ito, T. Tashiro, M. Kawasaki, Т. Watanabe, К. Toi, FI. Kobayashi, J. Phys. Chem., 95, 4476, 1991.

    56. T. Ito, J. Wang, C. Lin, J.U. Lunsford, J. Am. Chem. Soc, 107, 5062, 1985.

    57. C.-L. Chen, P.-J. Hong, S.S. Dai, J. Chem. Soc. Faraday Trans, 91, 1179, 1997.

    58. C.-L. Chen, P.-J. Hong, S.S. Dai, G.H. Zhu, Chin. Chem. Lett., 6, 1003, 1995.

    59. C.-L. Chen, P.-J. Hong, S.S. Dai, C.C. Zhang, React. Kinet. Catal. Lett, 61, 181, 1997.

    60. A.S. Bhalla, R. Guo, R. Roy, Mat. Res. Innovat., 3, 2000.

    61. X.J. Bi, P.J. Hong, X.-G. Xie, S.S. Dai, React. Kinet. Catal. Lett., 66, 381, 1999.

    62. C.-L. Chen, P.-J. Hong, S.S. Dai, C.C. Zhang, React. Kinet. Catal. Lett, 61, 175, 1997.

    63. P.J. Gellings, H.J.M. Bouwmeester, Catal. Today, 58, 1, 2000.

    64. S.A. Freemann, J.H. Booske, R.T. Cooper, В. Meng, J. Kieffer, B.J. Reardon, Ceram. Trans., 36, 123, 1991.

    65. J.D. Katz, R.D. Blake, V.M. Kenkre, Ceram. Trans., 21, 95, 1991.

    66. D.J. Driscoll, J.H. Lunsford, Journal of Physical Chemistry, 89(21), 4415−4418, 1985.

    67. D.J. Driscoll, W. Martir, J.X. Wang, J.H. Lunsford, Journal of American Chemical Society, 107(1), 58−63, 1985.

    68. T. Fang, C.T. Yeh, Journal of Catalysis, 69(1), 227−229, 1981.

    69. J.K.S. Wan, M.Y. Tse, M.C. Depew, US Patent 5 215 634, 1993.

    70. X.-J. Bi, X.G. Xie, A.H. Duan, P.J. Hong, S.S. Dai, Chi. Chem. Lett., 9, 775, 1998.

    71. X.-J. Bi, X.G. Xie, P.J. Hong, S.S. Dai, React. Kinet. Catal. Lett., 66, 381, 1999.

    72. Y. Liu, Y. Lu, P. Liu, R. Gao, Y. Yin, Appl. Catal. A: General, 170, 207, 1998.

    73. Y. Liu, Y. Lu, S.M. Liu, Y. Yin, Catal. Today, 51, 147, 1999.

    74. Y. Kong, C.Y. Cha, Energy Fuels, 9, 971, 1995.

    75. C.Y. Cha, Y. Kong, Carbon, 33, 1141, 1995.

    76. C.Y. Cha, US Patent 5 246 554, 1993.

    77. C.Y. Cha, US Patent 5 256 265, 1993.

    78. C.Y. Cha, US Patent 5 269 892, 1993.

    79. Y.F. Chang, A. Sanjurjo, J.G. McCarthy, G. Krishnan, B. Woods, Catal. Letters, 57, 187, 1999.

    80. X. Wang, T. Zhang, C. Xu, X. Sun, D Liang, L. Ling, Chem. Commun., 279, 2000.

    81. H. Will, Ph.D. Thesis, University of Jena, Jena, Germany, 2003.

    82. T. Thomas Ma, US Patent 5 180 559, 1993.

    83. Z. Yang, J. Zhang, X. Cao, Q. Liu, Z. Xu, Z. Zou, Appl. Catal. B: Enviromental, 129,2001.

    84. J.H.Scofield, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 8(2), 129−137, 1976.

    85. Г. В. Исагулянц, И. П. Беломестных, Г. Форбек, Й. Перрегаард, Российский Химический Журнал, 74(2), 68−69, 2000.

    86. R.K. Graselli, Catalysis Today, 49, рр 141−153, 1999.

    87. М. A. Banares, Catalysis Today, 51, рр 319−348, 1999.

    88. М. Ю. Синев, В. Н. Корчак, О. В. Крылов. Кинетика и катализ, т. ЗО, № 4, сс. 860−864, 1989.

    89. S.A.R. Mulla, O.V. Buevskaya, M. Baerns, Journal of Catalysis, 197, 43−48, 2001.

    90. E.V. Kondratenko, O. Buevskaya, M. Baerns, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 158, 199−208, 2000.

    91. C. Trionfetti, Ph.D. thesis, University of Twente.

    92. M.Yu. Sinev, Journal of Catalysis, 216(1−2), 468−476, 2003.

    93. M.Yu. Sinev, Research on Chemical Intermediates, v.32, No.3−4, pp.205−215.

    94. М. Ю. Синев, В. Ю. Бычков. Кинетика и катализ, т.34, № 2, сс. 309−313, 1993.

    95. V.P. Vislovskiy, Т.Е. Suleimanov, M.Yu. Sinev, Yu.P. Tulenin, L.Ya. Margolis, Y. Cortes Corberan. Catalysis Today, v.61, No. 1−4, pp. 287−293.

    96. E.V. Kondratenko, M.Yu. Sinev. Applied Catalysis A: General, v.325, No.2, pp. 353−361,2007.

    97. M.Yu. Sinev, «Modeling of Oxidative Transformations of Lower Alkanes over Heterogeneous Catalysts» Russian Journal of Physical Chemistry B, v. l No.4, pp. 329 350, 2007.

    98. Thorsteinson E. M., Wilson Т. P, Young F. G., Kasai P. H. J. of Catal. 1978. V. 52. No 5. P. 116.

    99. J. N. Al-Saeedi, V.K. Vasudaen, V.V. Guliants, Catal. Comm., 4, pp 537−542, 2003.

    100. W. Ueda, K. Oshihara, Appl. Catal. A., 200(1−2), pp 135−143, 2000.

    101. J. N. Al-Saeedi, V.V. Guliants, O. Guerrero-Perez, M.A. Banares, J. Catal., 215(1), pp 108−115,2003.

    102. K. Asakura, K. Nakatani, T. Kubota, Y. Iwasawa, Journal of Catalysis, 194(2), pp 309−317, 2000.

    103. M.Yu. Sinev. J. Catal., v.216, No.1−2, pp.468−476.

    104. Kaidong Chen, Shuibo Xie, Alexis T. Bell, Enrique Iglesia, Journal of Catalysis, 198(2), 232−242, 2001.

    105. Andrei Khodakov, Bryan Olthof, Alexis T. Bell, Enrique Iglesia, Journal of Catalysis, 181(2), 205−216, 1999.

    106. E.A. Mamedov, V. Cortes Corberan. Appl. Catal. A, 127 (1995) 1 40.

    107. S. Albonetti, F. Cavani, F. Trifiro. Cat. Rev., v.38, pp. 413−438, 1996.

    108. V.P. Vislovskiy, V.Yu. Bychkov, M.Yu. Sinev, N.T. Shamilov, P. Ruiz, Z. Schay. Catalysis Today, v.61, No.1−4, pp.325−331.

    109. Справочник Химика, том 1, стр. 325−326, Государственное научно-техническое издательство химической литературы, Москва-Ленинград, 1963.

    110. Г. А. Зенковец, Л. М. Плясова, Д. В. Тарасова, И. П. Оленькова // Изв. АН СССР Неорг. Материалы, т. 15, № 2, сс. 313−316, 1979.

    111. V.M. Bondareva, T.V. Andrushkevich, G.I. Aleshina., React. Kinet. Catal. Lett, v.87, pp. 377−386, 2006.

    112. W. Ueda D. Vitry, T. Katou, Catal Today, 99 (1−2), pp 43−49, 2005.

    113. D. Vitry, Y. Morikawa, J.L. Dubois, W. Ueda, Appl. Catal. A, 251 (2), pp 411 424, 2003.

    114. E.C. Moretti Practical Solutions for Reducing Volatile Organic Compounds and Hazardous Air Pollutants, American Institute of Chemical Engineers, USA, 2001.

    115. D. Ciuparu, M.R. Lyubovsky, E. Altman, L.D. Pfefferle and A. Datye // Catal. Reviews 2002. Vol.44. P. 593.

    116. J.R. Kastner, K.C. Das, Q. Buquoi and N.D. Melear // Environmental Sci. Techn. 2003. Vol.37. P. 2568.

    117. P. Gelin, M. Primet, Applied Catalysis B: Environmental, 39(1), pp 1−37, 2002.

    118. R.K. Sharma, B. Zhou, S. Tong, K.T. Chuang, Ind. Eng. Chem. Res., 34(12), pp 4310−4317, 1995.

    119. D.T. Thompson // Topics Catal. 2006. Vol.38. P. 231.

    120. Masatake Haruta and Masakazu Date // Appl. Catal. A: General. 2001. Vol.222. P. 427.

    121. P. Gelin, M. Primet, Applied Catalysis B: Environmental, 39(1), pp 1−37, 2002.

    122. M.M. Дубинин. Физико-химические основы сорбционной техники, Госхимтехиздат, М.-Л., 1932.

    123. Н. В. Кельцев. Основы адсорбционной техники, М.: Химия, 1976.

    124. В. Л. Колин, Г. И. Багров, Г. А. Мусакин, В. П. Семенов. В кн.: «Кинетика и динамика физической адсорбции». Ред.: М. М. Дубинин, Л. В. Радушкевич, М.: Наука, 1973, сс. 98−102.

    Показать весь текст
    Заполнить форму текущей работой

    Сдать сессию!