Бакалавр
Дипломные и курсовые на заказ

Предиссоциативные процессы в газофазных отрицательных ионах

Диссертация: Предиссоциативные процессы в газофазных отрицательных ионах
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Основные результаты диссертационной работы получены впервые. Для исследованных соединений установлены спектроскопические состояния молекулярных отрицательных ионов в различных резонансных состояниях. Выявлены скрытые перегруппировочные процессы в МОИ. Измерены отношения сечений диссоциативного захвата электронов (ДЗЭ) изотопомерными молекулами. На количественном уровне исследованы процессы… Читать ещё >

Содержание

  • ф
  • ВВЕДЕНИЕ
  • ГЛАВА I. ОБРАЗОВАНИЕ И РАСПАД ГАЗОФАЗНЫХ ОТРИЦАТЕЛЬНЫХ ИОНОВ (ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ)
    • 1. 1. Процессы резонансного рассеяния электронов многоатомными молекулами
    • 1. 2. «Медленные» процессы распада ОИ
    • 1. 3. Статистические теории в масс-спектрометрии
  • ГЛАВА II. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
    • 2. 1. Масс-спектрометр отрицательных ионов в режиме резонансного захвата электронов
    • 2. 2. Методика определения среднего времени жизни ОИ относительно автонейтрализации и диссоциации. 5 j
    • 2. 3. Определение сечений ДЗЭ
    • 2. 4. Определение изотопного эффекта в сечении образования ионов (М-Н)~ из уксусной кислоты
    • 2. 5. Определение полной интенсивности метастабильных ионов
  • ГЛАВА III. РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
    • 3. 1. Интерпретация электронных конфигураций молекулярных отрицательных ионов
    • 3. 2. Перегруппировочные процессы: структуры ионов и ф энергетика
    • 3. 3. Электронная предиссоциация отрицательных ионов
    • 3. 4. Статистические аспекты распада отрицательных ионов. ЮЗ

Предиссоциативные процессы в газофазных отрицательных ионах (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Актуальность темы

.

Основную информацию об объектах атомно-молекулярного уровня поставляют эксперименты по столкновению частиц — нейтральных и заряженных, легких и тяжелых, атомов, молекул, радикалов, кластеров и т. д. Физика второй половины прошлого века обоснованно занималась исследованием взаимодействия частиц при высоких энергиях (по крайней мере выше порога ионизации) и только в последние три десятилетия появился устойчивый интерес к низким и сверхнизким (вплоть до тепловой) энергиям взаимодействующих частиц. Особенно была осознана важность исследования взаимодействия электронов с молекулами при энергиях 0−15эВ, поскольку именно в этом диапазоне происходит образование молекулярных отрицательных ионов и сложные многообразные процессы их дальнейшего распада. Процессы с присоединением избыточного электрона оказались важны с точки зрения многих разделов естествознания. Оказалось также, что одним из наиболее подходящих для изучения газофазных отрицательных ионов (ОИ) является физический метод, разработанный в академической Уфе — масс-спектрометрия отрицательных ионов резонансного захвата электронов (РЗЭ). Этот метод исследует захват электронов различными молекулами, в результате которого образуются временноживущие молекулярные отрицательные ионы (МОИ, АГ), и дальнейшую эволюцию последних, связанную в основном с двумя процессами — диссоциацией и автоотщеплением. Как показали результаты последнего десятилетия, он не только и не столько аналитический, сколько и скорее спектроскопический, поскольку, зондируя вакантные молекулярные орбитали, связывает возникновение тех или иных ионов в конкретных резонансных состояниях, чего не может делать ни один масс-спектральный метод. За последние четверть века были установлены основные механизмы захвата экстра-электронов молекулами и сформулированы правила образования ОИ. К настоящему времени достаточно полно изучен резонансный захват электронов молекулами некоторых классов органических соединений (углеводороды, ароматические объекты, спирты, типичные представители металлоорганики и т. д.). Но имеющиеся успехи в исследовании отрицательных ионов поставили, в свою очередь, новые вопросы, важные как с точки зрения фундаментальной химической физики (время жизни ионов, перегруппировочные процессы, колебательное и электронное возбуждение и т. д.), так и возможных приложений (различение изомеров, анализ смесей, выявление нарушений в ДНК и т. д.). Решение этих вопросов является актуальной задачей исследователей, причем представляется, что использование монохроматоров электронов, исследование температурных зависимостей новообразования, расширение классов изучаемых соединений и создание конкретных моделей электронного захвата и последующей эволюции молекулярных отрицательных ионов дадут новый импульс физике газофазных отрицательных ионов. Данная работа посвящается исследованию кинетики и динамики процессов рекомбинации и распада отрицательных ионов. В ней рассматриваются предиссоциативные процессы в отрицательных ионах.

В работе были исследованы объекты, относящиеся к различным классам химических соединений, масс-спектры отрицательных ионов которых демонстрируют предиссоциативные процессы. Среди нихсоединения, обладающие высокой симметрией — металлокомплексы и бороуглеродные кластеры, биологически активные вещества — карбоновые кислоты и акридоны, а также нитробензолы.

Цель работы заключалась в экспериментальном и теоретическом исследовании электронной и колебательной предиссоциации, а также перегруппировочных процессов в газофазных отрицательных ионах многоатомных молекул. Развитие фундаментальных представлений о механизмах электронного присоединения и разрушения отрицательных ионов в результате автоотщепления электрона и фрагментации. При рассмотрении этого вопроса решались следующие задачи:

— получение полных масс-спектров отрицательных ионов, которые включают в себя кривые эффективного выхода метастабильных ионов и нейтральных частиц, образующихся в результате процесса автонейтрализации молекулярных и фрагментарных ионовизмерение среднего времени жизни ионов относительно выброса электрона и диссоциацииисследование температурной зависимости резонансных пиков.

— отработка методики измерения изотопного эффекта и модернизация методики определения времени жизни метастабильных ионов.

— определение энергетических параметров и временных характеристик электронно-молекулярных взаимодействий, установление структуры и динамики изолированных ОИ.

Научная новизна.

Основные результаты диссертационной работы получены впервые. Для исследованных соединений установлены спектроскопические состояния молекулярных отрицательных ионов в различных резонансных состояниях. Выявлены скрытые перегруппировочные процессы в МОИ. Измерены отношения сечений диссоциативного захвата электронов (ДЗЭ) изотопомерными молекулами. На количественном уровне исследованы процессы электронной предиссоциации отрицательных ионов. Рассмотрена кинетика метастабильных распадов фрагментарных отрицательных ионов, в результате чего предложена конкретная модель распада ОИ.

Теоретическая и практическая ценность работы.

Результаты и выводы данной работы могут быть использованы в различных областях естествознания, включая химическую физику, спектроскопию, физическую и органическую химию, при изучении электронного и ионного транспорта и собственно физике ионов в газовой фазе. Разработанная параметрическая модель распада ионов является универсальной и может применяться для описания кинетики фрагментации отрицательных ионов в ходе различных химических реакций.

Апробация работы. Полученные научные результаты, изложенные в настоящей диссертации, докладывались на XIV Симпозиуме «Современная химическая физика» (Туапсе, 2002 г.), Международном форуме «Аналитика и аналитики» (Воронеж, 2003 г.), XXII Всероссийской школе-симпозиуме молодых ученых по химической кинетике (Москва, 2004 г.), X-XII Всероссийских конференциях «Структура и динамика молекулярных систем» (Яльчик, 2003;2005 гг.), Всероссийской конференции с международным участием «Масс-спектрометрия и ее прикладные проблемы» (Москва, 2005 г.), IV Международном симпозиуме по электрон-молекулярному взаимодействию (Словакия, Смоленица, 2005 г.), региональных школах-конференциях для студентов, аспирантов, и молодых ученых по математике и физике (Уфа, 2002;2005 гг.).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 19 работ, из них 5 статей в научных журналах, а также 14 тезисов докладов на международных, всероссийских и региональных конференциях.

Объем и структура работы. Диссертационная работа состоит из введения, трех глав, заключения, списка литературы и Приложения. Первая глава начинается с рассмотрения основ теории взаимодействия электронов низких энергий с многоатомными молекулами. Далее описываются процессы предиссоциации отрицательных ионов. В заключительном параграфе обсуждаются статистические концепции применяемые в теории масс-спектров. Во второй главе описывается метод масс-спектрометрии отрицательных ионов в режиме резонансного захвата электронов, а также.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

И ВЫВОДЫ.

Исследование процессов возникновения и разрушения отрицательных ионов важно для многих фундаментальных и прикладных областей современного естествознания, таких как аэрономия, теоретическая, аналитическая и радиационная химия, физико-химия пламен и растворов, физика низкотемпературной плазмы и многих других. Существует множество экспериментальных методов, дающих те или иные сведения об отрицательных ионах: сродство к электрону молекулярных и атомных систем, время жизни ионов, полное сечение прилипания экстра-электрона и сечение процесса диссоциативного захвата электрона и пр. Масс-спектрометрия резонансного захвата электронов в этом отношении является очень информативным методом, который позволяет исследовать электрон-молекулярные взаимодействия при контролируемых условиях и предоставляет трехмерные масс-спектры отрицательных ионов. Данный метод уникален (разработан в Уфе), сложен, требует модернизации стандартных масс-спектрометров и поэтому еще не описан в современных монографиях, посвященных физическим методам, используемым в химии (см., например, в [174]). Кроме того, сам метод до сих пор совершенствуется, открывая все новые и новые возможности, и каждая диссертация из Уфы высвечивает те или иные новые аспекты, выжные для его обоснования и становления.

В настоящей работе методом масс-спектрометрии резонансного захвата электронов были изучены предиссоциациативные процессы в отрицательных ионах, среди которых мы рассмотрели метастабильный распад, электронную предиссоциацию, а также перегруппировочные процессы в молекулярных отрицательных ионах. Особенность этих процессов состоит в том, что, в отличие от реакций быстрой фрагментации и автонейтрализации, характерных для отрицательных ионов, они протекают в достаточно большом интервале времени, сравнимом со временем внутримолекулярных колебаний. С одной стороны, это приводит к тому, что в процесс трансформации молекулярных ионов, помимо быстрой электронной составляющей, вовлекается также и медленная ядерная подсистема, в результате чего наблюдаются различные эффекты, представляющие интерес с точки зрения химической физики. С другой стороны, в случае метастабильных распадов значительное время жизни ионов позволяет исследовать кинетику процессов фрагментации масс-спектрометрическими методами и дает возможность получить различные количественные характеристики распадающихся ионов.

В диссертационной работе, рассмотрено резонансное присоединение электронов молекулами различных химических объектов, которым свойственны указанные процессы. Здесь мы проследили эволюционный путь отрицательных ионов этих соединений, начиная с момента присоединения добавочного электрона к молекуле и образования резонансного состояния, затем последующую реорганизацию его пространственной и электронной структуры и, наконец, разрушение. Далее сформулированы основные результаты и выводы работы:

1. Идентифицированы механизмы присоединения электронов молекулами исследованных соединений. На основе корреляции масс-спектров резонансного захвата электронов со спектрами потерь энергии электронов для молекул уксусной и муравьиной кислот показано, что в этих соединениях в области электронных энергий 5−8 эВ реализуются резонансы межоболочечного типа и электронно-возбужденные фешбаховские резонансы. Для исследованных молекул нитробензолов, установлено, что низкоэнергетичные (0.5−2 эВ) резонансные состояния образуются по механизму резонансов формы, а захват электронов с Ее ~ 3 эВ приводит к образованию межоболочечных резонансов.

2. Исходя из термохимических аспектов фрагментации и автонейтрализации отрицательных ионов молекул нитробензола и его производных, определены схемы распадов и структуры ионов. Анализ энергетики процесса автонейтрализации осколочных ионов (М-Н)~ в нитробензоле позволил установить, что данные ионы генерируются в результате скрытого перегруппировочного процесса.

Установлены особенности процессов ионообразования молекулами уксусной и трифторуксусной кислот. Показано, что в первом соединении распад молекулярных ионов характеризуется реакциями простого разрыва связи, а во втором — перегруппировочными процессами, сопровождающимися миграцией атома водорода к СРз-группе.

3. Измерен изотопный эффект в сечении образования отрицательных ионов (М-Н)~ / (M-D) из уксусной кислоты и ее полностью дейтерированного аналога: <�Т (м-н)~ /.

4. Предложена параметрическая модель метастабильного распада-отрицательных ионов, базирующаяся на известных статистических теориях КРТ/РРКМ. Данная модель позволила оценить на основе экспериментальных данных микроканоническую константу скорости распада и функцию распределения ионов по внутренней энергии для процессов колебательной предиссоциации в отрицательных ионах молекул пентакарбонила железа и бензилового эфира акридонуксусной кислоты.

Показать весь текст

Список литературы

  1. В.И. Масс-спектрометрия отрицательных ионов ворганической химии. — М.: Наука, 1981. — 159 с.
  2. Г. Отрицательные ионы. М.: Мир, 1979 — 754 с. 3. ' Christophorou L.G. Atomic and molecular radiation physics. — London et.Al. Willey (Interscience), 1971. — 665 p.
  3. .М. Отрицательные ионы. — М.: Атомиздат, 1978. — 176 с.
  4. Schulz G.J. Resonances in electron impact on diatomic molecules // Rev. Mod. Phys. -1973. -V.45, № 3. — P.423.
  5. Allan M. Study of triplet states and short-lived negative ions by means of electron impact spectroscopy // J Elec. Spectrosc. Relat. Phenom. — 1989. -V.48.-P.219−351.
  6. Chutjian A., Garscadden A., Wadehra J.M. Electron attachment to molecules at low electron energies // Phys. Rep. — 1996, V.264. — P.393−470.
  7. Ingolfsson 0., Weik F., Illenberger E. Review. The reactivity of slow electrons with molecules at different degrees of aggregation: gas phase, clasters and condensed phase // Int. J Mass Spectrom. Ion Proc. — 1996, V.155.-P.1−68.
  8. E., Смирнов Б. М. Прилипание электрона к свободным и связанным молекулам // УФН. — 1998. — Т. 168, № 7. — 731−766.
  9. В.А., Щукин П. В., Хатымов Р. В., Муфтахов М. В. Масс- спектрометрия отрицательных ионов в режиме резонансного захватаэлектронов // Масс-спектрометрия, 2006. — Т. 3, № 1. — 11−32.
  10. Buckman S.J., Clark C.W. Atomic negative-ion resonances // Rev. Mod. Phys.- 1994, V.66, № 2.-P.539−655.
  11. Hahndorf I., Illenberger E. Temperature dependence of electron attachment processes // Int. J Mass Spectrom. Ion Proc. — 1997. — V. I67/168. — P.87−101.
  12. Henderson W.R., Fite W.L., Brackmann R.T. Dissociative attachment of electrons to hot oxygen // Phys. Rev. — 1969. — V.183. — P.157.124
  13. Rosa A., Barszczewska W., Nandi D., Ashok V., Kumar S.V.K., Krishnakumar E., Bruning F., Illenberger E. Unusual temperaturedependence in dissociative electron attachment to 1,4-chlorobromobenzene// Chem. Phys. Lett. — 2001. — V.342. — P.536−544.
  14. Datskos P.G., Christophorou L.G., Garter J.G. Effect of temperature on the attachment of slow (< 1 eV) electrons to СНзВг // J. Chem. Phys. — 1992. -V.97,№ 12.-P.9031−9035.
  15. Wang Y., Christophorou L.G., Verbrugge J.K., Effect of temperature on electron attachment to and negative ion states of CCI2F2 // J. Chem. Phys. -1998.-V.109,№ 19.-P.8304−8310.
  16. Chen E.C.M., Wiley J.R., Batten C.F., Wentworth W.E. Determination of the electron affinities of molecules using negative ion mass spectrometry //J. Phys. Chem. — 1994, V.98. — P.88−94.
  17. B.A., Муфтахов M.B., Криворучко A.A., Тахистов В. В. Термохимическое определение структуры отрицательных ионов поданным масс-спектрометрии резонансного захвата электронов // Р1зв. АН СССР. Сер. Хим. — 1991. — .№ 3. — 590−592.
  18. И.А., Мельдер У. Х., Пиквер Р. И., Мазунов В. А., Хвостенко В. И. Электронное и протонное сродство молекул / БНЦ УрО АН СССР. Уфа, 1991.168с.
  19. Lias et al. Gas-Phase ion and neutral thermochemistry // J. Phys. Chem. Ref. Data.- 1988.-V.I7, Suppl 1 -P.647
  20. Miller T.M., in: Lide D.R. (Ed) Handbook of chemistry and physics. — CRC Press, Boca Raton. — 1997. — P. 10.125
  21. В.В. Органическая масс-спектрометрия, -Л.: Наука, 1990. — 224с.
  22. Benson S.W. Thermochemical kinetics. N.-Y.: Acad. Press, 1976. — 342 p.
  23. Cox J.D., Piicher G. Thermochemistry of organic and organometallic compounds. — London, 1970. -348 p.
  24. IUenberger E. Measurement of the translational excess energy in dissociative electron attachment process // Chem. Phys. Lett. — 1981. — V.80, № 1. -P.153−158.
  25. Harland P.W., Franklin J.L. Partitioning of excess energy in dissociative resonance capture processes // J. Chem. Phys. — 1974. — V.61. — P. 1621−1636.
  26. Taylor H.S., Nazaroff G.V., Golibiewski A. Qualitative aspects of resonances in electron-atom-molecule scattering, excitation and reactions //J. Chem. Phys. — 1966. — V.45, J{o8.-P.2872.
  27. Bardsley J.N., Mandl F. Resonant scattering of electrons by molecules // Rept. Progr. Phys. — 1968. — V.31. — P.471.
  28. Christophorou L.G., McCorcle D.L., Christodoulides A.A. Electron attachment processes / Electron-molecule interactions and their applications.-Acad. Press., 1984. -V.I, p.477−617.
  29. Khvostenko V. L, Vorob’yov A.S., Khvostenko O.G. Inter-shell resonances in the interactions of electrons and polyatomic molecules // J. Phys. В.: At.Mol. Opt. Phys. — 1990.- V.23.- P.1975−1977.
  30. Fermi E., Teller E. The capture negative mesotrons in matter // Phys. Rev. — 1947.-V.72.-P.399.
  31. Nebet R.K. Resonances, cusp effects and virtual state in e-He scattemg near the n=3 thresholds // J. Phys. B: At. Mol. Phys. — 1978. — V. ll, № 1. — P.1.21.
  32. В.И., Мазунов B.A., Зыков Б. Г. и др. Масс-спектрометрия резонансиого захвата электронов и фотоэлектронная спектроскопия.Уфа: БФАН СССР, 1983.112 с.126
  33. Ю.В., Мазунов В. А. О механизме недиссоциативного захвата электронов молекулами в двух областях энергии с образованиемдолгоживущих отрицательных ионов // Письма в ЖЭТФ. — 1990, — Т.51,ВЫП.З.-С.129−131.
  34. Chen D., Gallup G.A. The relationship of the virtual orbitals of self- consistent-field theory to temporary negative ions in electron scattering frommolecules // J. Chem. Phys. — 1990. — V.93. — P.8893−8901.
  35. Jordan K.D., Burrow P.D. Temporary anion states of polyatomic hydrocarbons // Chem. Rev. — 1987. — V.87. — P.557−588.
  36. Tam W.-C, Wang S.F. Dissociative attachment of halogen molecules by 0−8 eV electrons // J. Chem. Phys. — 1978. — V.68. — P.5626−5630.
  37. О.Г., Зыков Б. Г., Асфандиаров Н. Л., Денисенко Н., Шустов Г. В., Костяновский Р. Г. Электронные состояния и диссоциацияотрицательных молекулярных ионов // Химическая физика. — 1985. -T.4,X2l0.-C.1366−1373.
  38. В.И., Хвостенко О. Г., Асфандиаров Н. Л., Толстиков Г. А. Спектроскопические состояния и диссоциация отрицательныхмолекулярных ионов диметоксиамина // Докл. АН СССР. — 1986. -Т.291,.№ 5.-С.1172−1177.
  39. М.В., Мазунов В. А. Диссоциативный захват электронов молекулами формальдегида // Химическая физика. — 1996. — Т. 15, № 10.-с.29−38.
  40. В.И., Хвостенко О. Г., Зыков Б. Г., Мазунов В. А., Яворский А. С., Прокопенко И. А., Андронати А. Интерпретация электронно-возбужденных фешбаховских резонансов, наблюдаемых при захватеэлектронов молекулами // Физ. Химия. — 1990. — 420−424.
  41. Weiss A.W., Krauss М. Bound state calculation of scattering resonance energies // J.Chem. Phys. — 1970. — V.52, № 9. — P.4363−4371.
  42. Stricklett K.L., Burrow P.D. Dissociative attachment and predissociation in ammonia // J. Phys. B: At. Mol. Phys. — 1986. — V.19. — P.4241−4253.127
  43. М.В., Туктаров Р. Ф., Мазунов В. А. Диссоциативный захват электронов молекулами ацетальдегида, ацетона, ацетамида и уксуснойкислоты // Химическая физика. — 1999. — Т. 18, № 3. — 3−14.
  44. Ю.В., Мазунов В. А. Резонансный захват электронов молекулами замещенных азобензолов // Химическая физика. — 1991. -Т.10,.№ 2.-С.170−178.
  45. Budzikiewicz Н. Massenspektrometrie negativen ionen // Angew. Chem.- 1981.-V93,№ 8.-S.635−649.
  46. В.И., Рафиков СР. Основные нравила образования отрицательных ионов при диссоциативном захвате электроновмногоатомными молекулами // Докл. АН СССР. — 1975. — Т.220. -С.892−894.
  47. Р. Группы симметрии. Теория и химические приложения: Пер. с англ. — М.: Мир, 1983. — 400с.
  48. В.И., Фурлей И. И., Фалько B.C., Балтина Л. А., Толстиков Г. А., Султанов А. Ш. Структура отрицательных ионов, возникающихпри диссоциативном захвате электронов молекулами // Химия высокихэнергий.-1977.-Т.11,№ 1.-С.15−19.
  49. В.И., Фурлей И. И., Мазунов В. А., Рафиков СР. Автоионизационные состояния отрицательных ионов диссоциативногозахвата электронов молекулами // Докл. АН СССР. — 1973. — Т.213, № 6.-С1364−1367.
  50. Cooks R.G., Beynon J.H., Caprioli R.M., Lester G.R. Metastable ions. — Amsterdam: Elsevier scientific publishing. — 1973. — 296 p.
  51. Bowie J.H. The formation and fragmentation of negative ions derived from organic molecules // Mass Specrtom. Rev. — 1984. -V.3. — P.161.
  52. А.И., Некрасов Ю.С, Мазунов В. А. и др. Масс- спектрометрия положительных и отрицательных ионов а-, (3-дифторкоричной кислоты и некоторых ее пара-замещенных аналогов //Нзв. АН СССР. Сер. Хим. — 1984. — }^о6.-С1307−1311.128
  53. Дж. Практическая органическая масс-спектрометрия: Пер. с англ.-М.: Мир, 1988.-216 с.
  54. Р.В., Муфтахов М. В., Щукин П. В., Мазунов В. А. Особенности нрисоединения электронов молекуламихлордибензодиаксинов // Изв. Акад. наук. Сер. Хим. -2004. — № 4. -С.703.
  55. Lifchitz Ch., McKenzie P., Grajover R., Weiss M. Breakdown curves for polyatomic negative ions // J. Chem. Phys. — 1970. — V.53. .№ 12. — P.4605−4619.
  56. J.H. // Adv. Mass Spectrom. — 1968. — V.4. — P. 123.
  57. Beynon J.H., Caprioli R.M., Perry W.O., Baitinger W.E. Rearrangement of the benzene molecular ion on electron-impact ionization // J Am. Chem.Soc. — 1972. — V.94. — P.6828−6833.
  58. Butler J.J., Fraser-Monteiro M.L., Fraser-Monteilo L., Baer Т., Hass J.R. Thermochemistry and dissociation dynamics of state-selected С4П8О2^ ions.
  59. Butanoic acid // J. Phys. Chem. — 1982. — V.86. — P. 747.
  60. Tatarczuk П., von Zahn U Die Zeitabhangigkeit des Zerfalls metastabiler Ionen im Bereich 5−500 i^sec // Z. Naturforsch. — 1972. — X227a. — P. 1646−1651.
  61. Г. Спектры и строение простых свободных радикалов. Пер. с англ. — М.: Мир, 1974. — 209с.
  62. Abouaf R., Teillet-Billy D. Predissociation of Feshbach resonances in hydrogen fluoride // J. Phys. В.: Atom. Molec. Phys. — 1980 — V.13.- L.275−279.129
  63. Stricklett K.L., Burrow P.D. Dissociative attachment in ammonia // J. Phys. B: At. Mol. Phys. — 1986. — V.19. -P.4241.
  64. Clarke D.D., Coulson С A. The dissociative breakdown of negative ions // J. Chem. Soc. A. — 1969. -V.I. -P.169−172.
  65. Modelli A., Venuti M. Temporary n* and o* anions and dissociative electron attachment in chlorobenzene and related molecules // J. Phys.Chem.A.-2001.-V.105.-P.5836−5841.
  66. Scalicky Т., Chollet C, Pasquier N., Allan M. Properties of the n* and a* states of the chlorobenzene anion determined by electron impactspectroscopy // Phys. Chem. Chem. Phys. — 2002. — V.4. — P.3583−3590.
  67. Vasil’ev Yu.V., Muftakhov M.V., Tuimedov G.M., Khatymov R.V., Abzalimov R.R., Mazunov V.A., Drewello T. Specific formation of (M-H)"ions from OH-group -containing molecules // Int. J. Mass Spectrom. — 2001.-V.205.-P.I 19−135.
  68. M.B. Энергетика резонансного захвата электронов молекулами пятичленных гетероциклических соединений // Дисс. …канд. физ.-мат. наук. — У фа, 1991. — 124 с.
  69. Bieman К. Mass spectrometry. Organic chemical applications. — N.-Y.: Me Graw-Hill, 1962.-372p.
  70. B.B., Пономарев Д. А. Органическая масс-спектрометрия. — СПб.: ВВМ, 2005.-344с.130
  71. В.В. Органическая масс-спектрометрия. -Л.: Наука, 1990, — 224с.
  72. М.В., Парахненко А. И., Мазунов В. А. Перегруппировочные процессы в газофазных отрицательных ионах. Сообщение 1. Дифторкоричная кислота и некоторые другие фторорганическиесоединения // Изв. АН СССР. Сер. Хим. — 1990. — № 7. — 1547−1549.
  73. М.В., Васильев Ю. В., Мазунов В. А., Туймедов Г. М. Перегруппировочные процессы в газофазных отрицательных ионах. П. Ионы (M-NO) — из нитропроизводных бензола, бензилиденанилина, азобензола // Химия высоких энергий. — 1991.- Т.25, № 1. — 89−90.
  74. Р.В., Муфтахов М. В., Щукин Н. В., Мазунов В. А. Структура отрицательных ионов, образующихся при диссоциативном захватеэлектронов молекулами монохлорфенолов // Изв. АН. Сер. Хим. -2003.-Хо9.-С.1870−1876.
  75. H.M., Wallenstein M.B., Wahrhaftig A.L., Eyring H. // Proc. Nat. Acad. Sci. U.S.A. — 1952. — V.38. -P.667.
  76. Rice O.K., Ramsperger H.C. Theories of unimolecular gas reactions at low pressures//J. Am. Chem. S o c — 1927.-V.49.-P. 1617−1629.
  77. Rice O.K., Ramsperger H.C. Theories of unimolecular gas reactions at low pressures. II // J. Am. Chem. Soc. — 1928. — V.50. — P.617−620.
  78. Kassel L.S. Studies in homogeneous gas reactions. I // J. Phys. Chem. — 1928.-V.32.-P.225−242.
  79. Markus R.A., Rice O.K. The kinetics of the recombination of methyl radicals and iodine atoms // J. Phys. Colloid Chem. — 1951. — V.55. — P.894.
  80. Baer T. Dissociation dynamics of energy selected ions // Adv. Chem. Phys. -1986.-V.64.-P.m.131
  81. Hinchelwood C.N., Proc. Ray. Soc. London Ser. A. — 1926. — V. I 13. — P.230.
  82. B.H., Никитин E.E. Кинетика и механизм газофазных реакций -М.: Наука, 1974. — 558с.
  83. Schneider F.W., Rabinovitch B.S. The thermal unimolecular isomerization of methyl isocyanide. Fall-of behaviour // J. Am. Chem. Soc. — 1962. -V.84,№ 22-P.4215−4230.
  84. Beyer Т., Swinehart D.R. Number of Multiply-Restricted Partitions Al. (Algorithm448)//Commun. ACM- 1973.-V.16.-P.379.
  85. Stein S.E., Rabinovitch B.S. Accurate evaluation of internal energy level sums and densities including anharmonic oscillators and hindered rotors // J.Chem. Phys. — 1973. — V.58, № 6. — P.2438.
  86. Jensen F. Introduction to computational chemistry — Willey, 1999. — 446 p.
  87. Truhlar D.G., Garret B.C., Klippenstein S.J. Current status of transition-state theory // J. Phys. Chem. -1996. — V.IOO. -P.12 771−12 800.
  88. Glasstone S., Laidler K.J., Eyring H. Theory of rate processes. — New-York: McGraw-HilU941. — 146p.
  89. Marcelin M. Contribution a l’etude de la cinetique physico-chimique // Ann. Phys. (Paris). — 1915. — V.3. -P.120−231.
  90. Wigner E. Calculation of the rate of elementary association reactions // J. Chem. Phys. — 1937. — V.5. -P.720−725.
  91. Greenhill P.G., Gilbert R.G. Recombination reactions: variational transition state theory and the Gorin model // J. Phys. Chem. — 1986. — V.90. — P.3104−3106.
  92. Quack M., Troe J. Specific rate constants of unimolecular processes. II. Adiabatic channel model // Ber. Bunsenges. Phys. Chem. — 1974. — V.78. -P.240−252.
  93. Baer Т., Hase W.L. Unimolecular reaction dynamics: theory and experiments. — New York: Oxford University Press, 1996. — 43 8p.132
  94. Pechukas P., Miller W.H. Dynamics of molecular collisions. New York: Plenum, 1976.-532p.
  95. Truhlar D.G., Hase W.L., Hynes J.T. Current status transition-state theory // J. Phys. Chem. — 1983. — V.87. — P.2664.
  96. Chesnavich V.J., Bass L, Su Т., Bowers M.T. Multiple transition states in unimolecular reactions: A transition state switching model. Application tothe C4H8 ^ -system// J. Chem. Phys. — 1981. — V.74. — P.2228.
  97. В.И., Мазунов B.A., Фалько B.C., Хвостенко О. Г., Чанбарисов В. Ш. Долгоживущие молекуярные анионы. Масс-спектрометрическое исследование недиссоциативного захватаэлектронов нетепловых энергий // Хим. Физ. — 1982.- № 7.- 915−921,
  98. Jennings K.R. Scanninc methods for double-focusing mass spectrometry // Ionic Processes Gas Phase / Ed. M.A. Ferreira. -N.-Y. — 1984. — P.7−21.
  99. M.B., Васильев Ю. В., Назиров Э. Р., Мазунов В. А. Электронный монохроматор для источника ионов масс-спектрометраМИ-1201 //ПТЭ,-1989,№ 2-С.166−168.
  100. Stamatovic А., Schulz G.J. Characteristics of the trochoidal electron monochromator // Rev. Sci. Instr., — 1970. — V.41, .№ 3. — P.423−427.
  101. Laramee J.A., Mazurkiewicz P., Berkout V., Deinzer M.L. Electron monochromator-mass spectrometer instrument for negative ion analysis ofelectronegative compounds // Mass Spectrometry Reviews. — 1996. — V. I5.- P. 15−42.
  102. B.A., Васильев Ю. В., Муфтахов M.B., Хвостенко В. И. Воспроизводимость результатов масс-спектрометрического анализа срезонансным захватом электронов // Журнал аналитической химии. -1989.-T.XLIV, Bbin.ll.-C.1989−1994.
  103. Odom R.W., SmithD.L., Futrell J.H. A new measurement of the SF6 autoionization lifetime // Chem. Phys. Lett.- 1974. — V.24. — P.227.
  104. Физические величины: Справочник / Под ред. Григорьева И. С., Мейлихова Е. З. — М.: Энергоатомиздат, 1991. — 1232 с.
  105. М.В., Туймедов Г. М., Туктаров Р. Ф., Мазунов В. А. О диссоциативном захвате электронов молекулами некоторыхмакроциклических соединений // Химия высоких энергий. — 1996. -Т.30,№ 6.-с.405−409.
  106. Pelc А., Sailer W., Scheier P. et. al. Dissociative electron attachment to formic acid (HCOOH) // Chem. Phys. Lett. — 2002. — V.361.- P.277−284.
  107. Pelc A., Sailer W., Scheier P. et. al. Low energy electron attachment to formic acid // Eur. Phys. J. D. — 2002.- V.20.- P.441−444.
  108. Sailer W., Pelc A., Probst M. et.al. Dissociative elecron attachment to acetic acid (CH3COOH) // Chem. Phys. Lett. — 2003. — V.378. — P.250−256.
  109. Aflatooni K., Hitt В., Gallup G.A., Burrow P.D. Temporary anion states of selected amino acids // J. Chem. Phys. -2001.- V. I 15, № 14. -P.6489−6494.
  110. Muftakhov M.V., Vasil’ev Yu.V., Mazunov V.A. Determination of electron affmity of carbonyl radicals by means of negative ion mass spectrometry //Rapid Commun. Mass Spectrom. — 1999.-V.I 3. -P.I 104−1108.134
  111. Ari Т., Guven М.Н. Valence-shell electronenergy-loss spectra of formic acid and acetic acid // J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. — 2000, — V.1O6 -P.29−35.
  112. П.В., Муфтахов M.B., Мазунов В. А. Электронно-возбужденные резонансные состояния в молекулах муравьиной и уксусной кислот //Современная химическая физика — XIV Симпозиум, Туапсе, 18−29сентября, 2002. Сб. тезисов. — 2002. — с.35.
  113. Dressier R., Allan М. Energies and decay channels of negative ion resonances in acetaldehyde // J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. — 1986.-V.41.-P.275.
  114. Desfrancois C, Periquet V., Lyapustina S.A. at al Electron binding to valence and multipole states of molecules: nitrobenzene, para- and meta-dinitrobenzenes // J. Chem. Phys. — 1999. — V. I 11, № 10. — P.4569−4576. .
  115. Huh C, Kang C.H., Lee H.W., Nakamura H., Mishima M., Tsuno Y., Yamataka H. Thermodynamic stabilities and resonance demand of aromaticradical anions in the gas phase // Bull. Chem. Soc. Japan. — 1999. — V.72. -P.1083−1091.
  116. Hadjiantoniou A., Christophorou L.G., Carter J.G. Long-lived parent negative ions formed via nuclear-excited Feshbach resonances // J. Chem.Soc. Faraday Trans. IL — 1973. — V.69. — P.1704.
  117. Ari Т., Guven H., Ecevit N. Electron energy-loss spectroscopy in monosubstituted benzenes // J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. — 1995.-V.73.-P.13−23.
  118. Zuccarello F., Millefiori S., Buemi G. Electronic spectra of nitrobenzene derivatives // Spectrochim. Acta. — 1979. — V.35A. — P.223−227.
  119. Modelli A., Venuti M. Empty level structure and dissociative electron attachment in gas-phase nitro derivatives // Int. J. Mass Spectrom. — 2001.-V.205.-P.7−16.
  120. Millefiori S., Favini G., Millefiori A., Grasso D. Electronic spectra and structure of nitroanilines // Spectrochim. Acta. — 1977. — V.33A. — P.21−27.135
  121. А.Е., Горохова Н. И. Расчет и интепретация электронных спектров нитрофенолов // Теоретическая и экспериментальная химия. -1970.-Т.6,в.4.-С.490−495.
  122. Aflatooni К., Gallup G.A., Burrow P.D. Temporary anion states of closo- carboranes and diethyl carborane // J. Phys. Chem. A. — 2002. — V. 106. -P.4703−4708.
  123. Guerra M., Jones D., Distefano G., Foffani A., Modelli A. Characterization of the temporary anion states of metal carbonyl complexes: an MS-Xa andETS study of Сг (СО)б and Fe (C0)5 // J Am. Chem. Soc. — 1988. — V. I 10. -P.375−379.
  124. Rubner O., Engel V., Hachey M.R., Daniel С // A CASSCF/MR-CCI study of the excited states of Fe (C0)5 // Chem. Phys. Lett. — 1999. — V. 302. -P.489−494. :
  125. M.B., Щукин П. В., Хатымов Р. В. Скрытые перегруппировочные процессы в короткоживущих отрицательныхмолекулярных ионах // Изв. АН, Сер. Химическая — 2006. — >Го2. -С.367.
  126. Meot-Ner М., Kafafi S.A. Carbon acidities of aromatic compounds 1. Effect of in-ring aza and external electron-withdrawing groups // J. Am. Chem.Soc. — 1988. -V.I 10, .№ 19. -P.6297−6303.
  127. Cooper CD., Compton R.N. Metastable anions of CO2 // Chem. Phys. Lett. -1972.-V.14.-P.29.
  128. B. A. Мазунов, Автоионизационные состояния отрицательных ионов многоатомных молекул, Дис… к.ф.-м.н., Уфа: БФАН СССР, 1974,114с.
  129. Н. S. Massey, Negative Ions. — Cambridge: Cambridge University Press, 1976.-502 p.136
  130. Choo K.Y., Golden D.M., Benson S.W. Very-low-pressure pyrolysis of nitroso- and pentafluoronitrosobenzene C-NO bond dissociation energies //Int. J. Chem. Kinet. — 1975. — V.7. — P.713.
  131. Takahashi Y., Higuchi Т., Sekiguchi O., Ubukata M., Tajima S. Unimolecular hydrogen chloride loss from the molecular ions ofchlorphenols. A «ring-walk» mechanism for chlorine ion // Rapid Commun. Mass Spectrom. — 1999. — V.13. -P.393−397.
  132. B.A., Янковский C.A. Спектроскопия в органической химии. -М.: Химия, 1985.-232 с.
  133. Rapp D., Sharp Т.Е., Brigilla D.D. Large isotope effect in the formation of H or D" by electron impact on H2, HD and D2 // Phys. Rev. Letters. — 1965.-V.14.-P.533.
  134. Demkov Yu.N. Isotopic effecting the resonance dissociative capture of an electron and quasistationary states of molecules // Phys. Letters. — 1965. -V.15.-P.235−236.
  135. Schulz G.J., Asundi R.K. Isotope effect in the dissociative attachment in H2 at low energy // Phys. Rev. — 1967. — V.158.- P.25.
  136. Compton R.N., Christophorou L.G. Negative-ion formation in H2O and D2O //Phys. Rev.-1967.-V.154.-P.I 10.
  137. Sharp Т.Е., Dowell J.T. Isotope effects in dissociative attachment of electrons in methane // J. Chem. Phys.- 1967. — V.46.- P. 1530.
  138. Sharp Т.Е., Dowell J.T. Dissociative attachment of electrons in ammonia and ammonia-d3 // J. Chem. Phys. — 1969. — V.50.- P.3024.137
  139. Compton R.N., Stockdale J.A., Reinhardt P.W. Electron-impact excitation and negative-ion formation in NH3 and ND3 // Phys. Rev. — 1969. — V. 180. -P.m.
  140. Fiquet-Fayard F., Ziesel J.P., Azria R., et. al Formation of HS and DS by dissociative attachment in H2S, HDS, and D2S // J. Chem. Phys.- 1972.-V.56.-P.2540.
  141. Azria R., Fiquet-Fayard F. Attachement electronique dissociatif sur C2H2, et C2D2 // Le Journal de Physique. -1972. — V.33. — P.663.
  142. Tronc M., Azria Z. Attachement dissociatif sur H2CO- formation de H" et D" dans H2CO, HDCO, D2CO // С R. Acad. Sc. Paris, Serie С .- 1972.-V.275.-P.1459.
  143. A.C. Квантовая механика. — М.: Наука, 1973.- 648 с.
  144. Lias S.G., Bartmess J.E., Liebman J.F., et.al. Gas Phase Ion and. Neutral Thermochemistry // J. Phys. Chem. Ref. Data 17 Suppl. 1. — 1988.
  145. Kwei G.H., Curl R.F. Microwave spectrum of O^ ^ formic acid and structure of formic acid // J. Chem. Phys. — I960.- V.32. — P.1592.
  146. G.Herzberg, Molecular Spectra and Molecular Structure. Vol. 3. Electronic Spectra and Electronic Structure of Polyatomic Molecules. — New York: Van Nostrand, 1966. — 462 p.
  147. Derissen J.L. A reinvestigation of the molecular structure of acetic monomer and dimer by gas electron diffraction // J. Mol. Struct. -1971. — V.7 (½). -P.67.
  148. В.И., Мазунов B.A., Фалько B.C., Хвостенко О. Г., Чанбарисов В. Ш. Долгоживущие молекулярные анионы. Масс-спектрометрическое исследование недиссоциативного захватаэлектронов нетепловых энергий // Хим. Физика. — 1982. — № 7. — 915−921.
  149. Edelson D., Griffiths J.E., McAfee К.В. Autodetachment of Electrons in Sulfur Hexafluoride // J. Chem. Phys. — 1962. V.37. — P.917.
  150. Compton R.N., Christophorou L.G., Hurst G.S., Reinhardt P.W. Nondissociative Electron Capture in Complex Molecules and Negative-Ion1.ifetimes // J. Chem. Phys. — 1966.V.45. — P.4634.
  151. Henis J.M.S., Mabie C.A. Determination of Autoionization Lifetimes by Ion Cyclotron Reonances Linewidths // J. Chem. Phys. — 1970. V.53. — P.2999.
  152. McLafferty F.W., Turecek F. Interpetation of Mass Spectra, 4** Ed. — University Science Books, 1993. — 371 p.
  153. Klots C.E. Statistical aspects of autoionization lifetimes // J. Chem. Phys. — 1967.-V.46.-P.1197.
  154. О.Г., Фурлей И. И., Хвостенко В. И. Образование отрицательных ионов молекулами 1,3-дифенилизоксазола, 1,3-дифенил-2-хлоризоксазола и диметилсульфида // ТЭХ. — 1977. — Т. 14,№ 4.-С.534−539.
  155. А., Пшеничнюк И. А., Ломакин Г. С., Фокин А. И., Асфандиаров Н. Л. Простая статистическая модель для расчетатемпературных зависимостей среднего времени жизни отрицательныхмолекулярных ионов // Масс-спектрометрия. — 2005. — № 2. — 317−321.
  156. Vasil’ev Y.V., Abzalimov R.R., NasibuUaev S.K., Drewello T. Сбо" mean lifetime as a function of electron energy and molecular temperature //Fullerenes Nanotubes Carbon Clusters. — 2004. — V. 12 — P.229−234.
  157. Wysocki V.H., Kenttamaa H.I., Cooks R.G. Internal energy distributions of isolated ions after activation by various methods // Int. J. Mass SpectrometryIonProc.-1987.-V.75.-P.181−208.
  158. Turecek F. The use of kinetic isotope effects for the determination of internal energy distributions in isolated transient species in the gas phase //Int. J. Mass Spectrom. — 2003. — V.227. -P.327−338.
  159. Lorquet J.C. Unimolecular reactioh dynamics from kinetic energy release distributions. VI. Energy-selected ions // Int. J. Mass Spectrom. — 2000. -V.201.-P.59−67.
  160. Ю.А., Вилков Л. В. Физические метода исследования в химии. — М.: Мир, 2003. — 683 с.
Заполнить форму текущей работой

Сдать сессию!