Сверхтонкие и обменные взаимодействия в ферромагнитных гейслеровых сплавах

Актуальность темы

Явление магнитного упорядочения представляет собой одно из наиболее фундаментальных свойств твердых тел. Интерес, проявляемый в настоящее время к изучению магнито-упорядоченных веществ, объясняется в первую очередь их большой практической важностью. В различных областях современной промышленности вопросы создания новых прецизионных веществ, обладающих при определенных внешних условиях магнитным порядком, имеет первостепенное значение. С другой стороны, при исследовании магнетиков (в частности, ферромагнитных металлов и сплавов) обнаруживаются уникальные возможности для решения общих проблем физики твёрдого тела, связанных с электронной структурой вещества. Это обусловлено наличием у магнитных тел ряда специфических особенностей (например, резонансных, магнитных и т. д.), которые позволяют с помощью современных научных методов получать информацию о микроскопических свойствах электронной системы в твёрдых телах.

В физике магнитных явлений металлов особую роль играет проблема формирования локальных магнитных моментов (в частности, относительная роль в этом процессе ближайшего окружения ионов и электронной структуры кристалла в целом) и взаимодействия между этими моментами, обеспечивающего их ферромагнитное или антиферромагнитное упорядочение. В плане решения указанных вопросов удобным объектом для исследования являются трехкомпонентные сплавы Гейслера. Сложный состав, кубическая структура, упорядоченность в расположении атомов по подрешеткам, ярко выраженный локализованный характер атомных магнитных моментов — все это делает указанные сплавы источником разнообразной информации о микро-и макроскопических магнитных свойствах. Классическим образцом сплавов Гейслера является сплав См^МиА!, который, формируясь на основе немагнитных (в чистом виде) элементов, представляет собой ферромагнетик. Экспериментальные данные, получаемые при изучении вновь синтезированных сплавов Гейслера (а также результаты исследования известных сплавов новыми экспериментальными методами) часто вступают в противоречие с предсказаниями существующих теорий и этим стимулируют разработку новых моделей, призванных адекватно описывать сверхтонкие и обменные взаимодействия в металлических системах.

За последнее десятилетие интерес к изучению сплавов Гейслера значительно возрос. Это связано с развитием методов исследования сверхтонких полей, таких как ядерный магнитный резонанс и эффект Мёссбауэра, а также с использованием методов нейтронографии для определения средних значений атомных магнитных моментов и дисперсионных зависимостей для спиновых волн. Важность сверхтонких методов при изучении проблем физики твёрдого тела обусловлена в первую очередь тем, что эти методы позволяют получить информацию о локальном распределении зарядовой и спиновой плотности, являющихся важнейшими характеристиками электронной структуры, которая, в конечном итоге, и ответственна за формирование кристаллического вещества и его свойства. Высокая точность и уникальная чувствительность сверхтонких методов делает их незаменимым инструментом исследования. При этом полные и непротиворечивые результаты можно получить при комплексном исследовании сплавов.

При анализе сверхтонких полей в сплавах Гейслера в большинстве случаев используются данные для Spэлементов. Это объясняется невозможностью в настоящее время достаточно точно рассчитать вклады в сверхтонкое поле на ядре магнитоактивного иона от поляризации внутренних электронных оболочек, обусловленной собственным магнитным моментом. Однако при наличии в спектрах спинового эха ядер магнитных атомов разрешенных сателлитных линий в ряде случаев удаётся разделить вклады в сверхтонкое поле, обусловленные собственным магнитным моментом и локальным окружением. Это даёт возможность проводить расчёт параметров электронной структуры с использованием значений сверхтонких полей на всех типах ядер в гейслеровых сплавах.

Теоретическое описание свойств переходных dметаллов и их сплавов затрудняется сложной структурой их энергетического спектра. Поэтому при построении моделей, описывающих сверхтонкие и обменные взаимодействия в металлах и сплавах, используются различные приближения (в частности, представление электронов проводимости в виде газа свободных электронов с параболическим законом дисперсии, расчёт плотности электронов проводимости с учётом просных соображений о валентности и т. д.), которые привносят в теорию дополнительные погрешности. При наличии достаточных экспериментальных данных, например, разрешенных сателлитных линий в спектрах ядерного спинового эха, некоторые из этих предположений удаётся исключить и, следовательно, получить возможность для определения границ применимости рассматриваемой модели, не отягощенной дополнительными условиями.

Диссертация выполнена в соответствии с планом научно-исследовательской темы «Исследование эффективных магнитных полей на ядрах переходных металлов и их сплавов и исследование твёрдых тел с помощью позитронов» кафедры магнетизма физического факультета МГУ им. М. В. Ломоносова.

Цель работы можно представить в виде следующих основных задач:

— комплексное исследование тройных сплавов Гейслера Си^МьА!, Сс^ИиА! и квазитройных сплавов системы (Сцх)Z/MkA}.

О < х < I);

— анализ сверхтонких полей на ядрах всех элементов, входящих в состав указанных сплавов и определение значений спиновой поляризации, создаваемой локальным магнитным моментом в зоне проводимости;

— изучение влияния Xэлемента (Си или Со) на формирование сверхтонких и обменных взаимодействий в сплавах Гейслера в рамках scl-обменных и с/-резонансной моделей.

Научная новизна и ценность работы.

1. Впервые методом ядерного спинового эха изучен сплав Гейслера Со^Ми AI.

2. Проведено исследование структурных и магнитных свойств впервые синтезированной системы квазитройных сплавов (Cof%Cu).

МиА/.

3. Сплавы системы (Со{^Сцх)гМп AI изучены методом ядерного спинового эха. Проведена идентификация всех линий спектров указанных сплавов. Определены сверхтонкие поля на ядрах всех элементов, входящих в состав сплавов и находящихся в различных локальных окружениях.

4. На основании сдвигов сателлитных линий относительно главного пика для данного типа ядер рассчитаны значения спиновой поляризации, создаваемой магнитоактивным ионом Со или Mh на расстояниях, равных радиусам ближайших трёх-четырёх координационных сфер.

5. Полученные значения спиновой поляризации служили исходным экспериментальным материалом при анализе механизма обменных взаимодействий с использованием основных теоретических моделей.

6. Установлено, что обменные взаимодействия в изученных сплавах имеют существенно различный характер в зависимости от наличия в сплаве атомов Со .

Практическая ценностьработы заключается в следующем:

— разработан метод идентификации линий спектров ядерного спинового эха на основе учёта положений и интенсивностей сател-литных линий;

— определены некоторые параметры беспорядка в указанных сплавах с помощью анализа интенсивностей главных и сателлитных линий спектров;

— проведена оценка применимости различных моделей к описанию обменных взаимодействий в сплавах Гейслера, что является шагом на пути к пониманию сущности магнетизма сплавов, и, следовательно, к созданию новых прецизионных сплавов с заранее заданными свойствами.

На защиту выносятся:

I) результаты рентгенострукчурного анализа сплавов системы Со,.* Сцх)2 К1и А (;

Z) результаты измерений намагниченности насыщения при температуре 4,2 К и температур Кюри указанных сплавов;

3) результаты исследования ядерного спинового эха на ядрах элементов, входящих в состав сплавов сплавов системы (;

4) идентификация линий спектров ядерного спинового эха и значения спиновых поляризаций в зоне проводимости, создаваемых локальными моментами отдельных магнитоактивных ионов;

5) определение параметров беспорядка в сплавах из анализа спектров ядерного спинового эха;

6) значения параметров электронной структуры сплавов и параметров обменных взаимодействий, рассчитанные с использованием solобменных и d-резонансной моделей;

7) оценка пригодности указанных моделей к описанию сверхтонких и обменных взаимодействий в изученных сплавах;

8) расчет сверхтонких полей на ядрах spэлементов на основе полученных параметров электронной структуры.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на ХУ1 Всесоюзной конференции по магнетизму (г.Тула, 1983 г.).

Публикации. Основное содержание диссертации отражено в четьфех печатных работах.

Структура и объём диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитированной литературы и содержит 123 страницы, 28 рисунков, 14 таблиц.

Выводы [по третьей главе. I. Проведены измерения ядерного спинового эха на ядрах Со, 63 Си, ^ Си и в тройных сплавах СигМиА1 «.

Co^hAI и сплавах системы (Со^у Си%)гИиД1 при тем.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Сформулируем основные результаты и выводы, полученные в диссертации.

1. Проведен рентгеноструктурный анализ сплавов впервые синтезированной системы (Со^х Си%)гМиAI и тройных сплавов Гейслера Cu^MviAl и Со^Ми/Н. Показано, что: а) изменение параметра решетки квазитройных сплавов системы удовлетворяет правилу Вегардаб) с ростом концентрации Со в квазитройных сплавах наблюдается переход от структуры L2 4 к структуре Б 2 ;

2. Проведены измерения намагниченности насыщения при температуре 4,2 К и температуры Кюри в сплавах системы (CoimX Сих) МиА1. Зависимости соответствующих величин от концентрации Сц в сплаве имеют минимум при промежуточных значениях концентрации. ss" .

3. Проведены измерения ядерного спинового эха на ядрах Ми Со Си и Сц в сплавах системы (Со, v Cuv), Ми АI и.

1 А, А А, тройных сплавах CuzMhAl и Со^М^А! .'С помощью анализа положений и интенсивностей главных и сателлитных линий в спектрах ядерного спинового эха проведена идентификация линий спектров.

4. При проведении идентификации линий спектров проведена оценка параметров беспорядка типа (р>к 5 • 10~2) в сплаве.

СигМнА1 и типа X — Y (1,3 • ПГ2) в сшгаве (<^9&0ДМиД1.

5. Проведена идентификация линий спектров ядерного спинового эха на ядрах в сплавах системы (С)АМ'иА1 и тройных сплавах Си^Ми.

А! и CozM"Al .

6. Из анализа положений сателлитных линий в спектрах переходных металлов рассчитаны значения спиновых поляризаций, создаваемых магнитными моментами ионов Ми и Со на расстояниях, равных радиусу ближайших трёх-четырех координационных сфер в сплавах Си^МиА! и Со^Т/]чА. Аналогичные значения характерны и для сплавов системы (Со<.хСих) МиА1.

7. Полученные значения спиновых поляризаций были использованы для определения значений волнового вектора Ферми, kp, и знаков обменных интегралов в сплавах Сс^Ми, А I и Со^МиА! Проведены численные оценки обменных параметров Т^д (Со) и.

VI*), обменных интегралов типа J^ ^ «^ «^ «JMnм* и^{-факторов} для ядер переходных металлов с использованием приближения молекулярного поля. Показано, что обменные взаимодействия в сплавах, содержащих ионы Со в качестве Xэлемента, удовлетворительно описываются Solобменной моделью РККИ в то время, как в сплаве СЦ^Ми А1 хорошо работает модель Кароли-Бландена.

8. С использованием рассчитанных параметров электронной структуры проведен расчет сверхтонких полей на ядрах Л*А1 и примесных ядрах Sh в тройных сплавах CuxMuiA] и Со^МпА! (для сплава СигМиА (использовалась модель Кароли-Бландена, для сплава Co^finAI — модель РККИ). Показано, что данные модели удовлетворительно описывают сверхтонкие поля на ядрах и не дают правильных значений поля не только по абсолютной величине, но и по знаку для примесных ядер ^ Sn .

9. Проведена оценка «поляризационного» с ft и «объёмного» (^) параметров в модели объёмного перекрытия для сплавов системы Сих) гМнА1 «имеющих средний магнитный момент на формульную единицу 3.1yUg •.

10. Установлено существование микросегрегаций с избытком атомов Со (или Си) в Xподрешетке сплавов системы.

Coi7CCux)xMnAl .

— но.

В заключении считаю приятным долгом выразить глубокую благодарность Павлу Николаевичу Стеценко за умелое, тактичное руководство моей научной работой и за внимание к проблемам личного характера. Выражаю благодарность Виктору Васильевичу Сурикову, под руководством которого я овладел методикой ядерного спинового эха, Вячеславу Серафимовичу Покатилову за предоставление результатов по низкочастотной части спектров, Юрию Ильичу Авксентьеву и Сержану Даниловичу Антипову за помощь в проведении магнитных измерений, а также всем сотрудникам и аспирантам кафедры магнетизма и кафедры общей физики для естественного факультета за внимательное и доброжелательное отношение к любым вопросам, возникавшим у меня в период обучения в аспирантуре.